摘要：氫水化合物作為潛在的環境友好型儲氫含能材料引起了眾多關注。結合金剛石對頂砧裝置和原位拉曼光譜測量、同步輻射X射線衍射光譜測量兩種表征手段,試圖深入理解高壓驅動下氫的特征行為,尋找可能的高壓富氫相。結果顯示,目前已知最高含氫比例1∶1的相C2在壓力24.5 GPa時發生相變,更多的氫分子特征峰隨相變出現。通過對理論預測結構的擬合,該相最終被確定為P41,氫水比例達到2∶1,且在卸壓時能夠穩定保存至8.6 GPa。考慮到冰中氫鍵對稱化對壓致相變和結構穩定性的重要作用,著重觀測了氫鍵的行為,首次探測到水分子之間氫鍵對稱化過程中完整的費米共振現象。通過對O-H對稱伸縮振動模式軟化行為的擬合,最終確定氫鍵對稱化發生在55 GPa,同時拉曼光譜測量顯示有更進一步相變伴隨發生。氫水化合物中不同氫團簇對化學預壓作用表現出截然不同的應激反應,這在此體系中也是首次被注意到,對含氫體系和純氫中氫的金屬化研究具有一定參考作用。